Análisis termogravimétrico

Hidrogeles de nanocompuestos físicos mecánicamente sintonizables a partir de nanopartículas de sílice con plantilla de complejo polielectrolítico para la administración terapéutica aniónica

Los enlaces de autor abren el panel de superposiciónGeorge Newham un,Stephen D. Evans un,Zhan Yuin Ong a b

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https://doi.org/10.1016/j.jcis.2022.02.052Obtener derechos y contenido

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Abstracto

Los hidrogeles se han mostrado muy prometedores para la administración de fármacos y la ingeniería de tejidos, pero pueden verse limitados en aplicaciones prácticas por un rendimiento mecánico deficiente. La incorporación de nanopartículas de sílice injertadas con polímeros como reticulantes químicos o físicos en hidrogeles de nanocompuestos polimerizados se ha investigado ampliamente para mejorar sus propiedades mecánicas. A pesar de la rigidez mecánica mejorada, la resistencia a la tracción y las propiedades de autorreparación, sigue existiendo la necesidad de desarrollar enfoques más simples y modulares para obtener hidrogeles nanocompuestos. En este documento, informamos un protocolo sencillo para el polielectrolito. situsíntesis compleja (PEC) de nanopartículas de sílice funcionalizadas con poli(etilenimina) híbridas orgánico-inorgánicas (PEI-SiNP) y su uso como reticuladores electrostáticos multifuncionales con ácido hialurónico ( HA ) para formar hidrogeles nanocompuestos. Tras la mezcla, las interacciones electrostáticas entre los PEI-SiNP catiónicos y el HA aniónico dieron como resultado la formación de un hidrogel de nanocompuesto coacervado con una rigidez mecánica mejorada que se puede ajustar variando las proporciones de PEI-SiNP y HA presentes. Las interacciones electrostáticas reversibles dentro de las redes de hidrogel también permitieron propiedades tixotrópicas y de autorreparación. El exceso de carga positiva presente dentro de los PEI-SiNP facilitó una alta carga y retrasó la liberación del fármaco aniónico anticancerígeno metotrexato.del hidrogel nanocompuesto. Además, se descubrió que la complejación electrostática de PEI-SiNP y HA mitiga los problemas de hemotoxicidad asociados con el uso de PEI de alto peso molecular . El método presentado aquí ofrece una estrategia más simple y más versátil para la fabricación de hidrogeles de nanocompuestos coacervados con rigidez mecánica ajustable y propiedades de autorreparación para aplicaciones de administración de fármacos.

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abreviaturas

SiNP

nanopartícula de sílice

PEI

Polietilenimina

JA

Ácido hialurónico

PEI-SiNP

Nanopartícula de sílice funcionalizada con polietilenimina

PEC

Complejo de polielectolitos

Glú

Ácido glutamico

MTX

metotrexato

CTAB

bromuro de cetrimonio

AAP

Ácido poliacrílico)

Argentina

l-Arginina

TEÓS

tetraetoxisilano

CBBG

Coomassie azul brillante

API

isopropanol

DLS

Dispersión dinámica de la luz

TEM

Microscopio de transmisión por electrones

SEM

Microscopía electrónica de barrido

TGA

Análisis termogravimétrico

FTIR

Espectroscopía infrarroja por transformada de Fourier

1 . Introducción

Los hidrogeles son redes hinchadas de agua tridimensionales formadas a partir de la reticulación química o física de polímeros hidrofílicos . Su alto contenido de agua , porosidad, propiedades fisicoquímicas ajustables y capacidad para encapsular fármacos y células los hacen valiosos para una amplia gama de aplicaciones biológicas, como ingeniería de tejidos [1] , geles bioadhesivos y cicatrización de heridas [2] , y suministro terapéutico [3] . ] . Sin embargo, la traducción exitosa de muchos sistemas de hidrogel se ha visto limitada por propiedades mecánicas deficientes, como rigidez insuficiente, fragilidad, y falta de propiedades de autorreparación debido a la distribución heterogénea de puntos de entrecruzamiento y la incapacidad de las redes de hidrogel para disipar energía [4] , [5] .

Para mejorar las propiedades mecánicas y conferir funcionalidades añadidas, los hidrogeles nanocompuestos que incorporan nanopartículas de sílice (SiNPs) [6] , [7] , [8] , nanopartículas poliméricas [9] , nanopartículas de oro [10] , nanopartículas de óxido de hierro [11] , y Se han utilizado nanotubos de carbono [12] . Entre los diversos tipos de nanopartículas, los SiNP son los más prometedores para mejorar el rendimiento mecánico de los hidrogeles de nanocompuestos en aplicaciones biomédicas debido a su biocompatibilidad y biodegradabilidad inherentes., estabilidad coloidal y facilidad de síntesis. Los métodos más comunes para preparar hidrogeles de nanocompuestos mecánicamente robustos incluyen la reticulación química y/o física de SiNP con gelificadores poliméricos . En los hidrogeles de nanocompuestos reticulados químicamente, los SiNP modificados en la superficie se utilizan normalmente para el injerto covalente de polímeros a través de la polimerización por radicales libres o para la reticulación con polímeros que tienen grupos funcionales complementarios a través de la foto-reticulación de metacrilatos , enlaces tiol-tiol y aldehído-amina [8] , [13] , [14] , [15] , [16] , [17] . Yanget al.informaron hidrogeles nanocompuestos resistentes y elásticos formados por el injerto covalente in situ de poli(ácido acrílico) (PAA) a partir de SiNP funcionalizados con vinilo [8] . Los SiNP con puente de polímero actuaron como puntos de reticulación multifuncionales, lo que permitió el desenredado dinámico de las cadenas de PAA para facilitar la disipación de energía durante la deformación. Aunque se obtuvieron hidrogeles duros y flexibles, los hidrogeles entrecruzados químicamente predominantemente formados a través de enlaces covalentes permanentes tienden a carecer de las propiedades tixotrópicas y de autorreparación que son deseables para las aplicaciones biomédicas in vivo .

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